Эдисон Денисов доверил ей первое исполнение вокального цикла «Родная сторона», а Георгий Свиридов, очарованный интересной трактовкой своей музыки, издал в её редакции цикл на стихи А.Исаакяна. С её участием была осуществлена первая в мире запись оратории С.Прокофьева «Иван Грозный» и состоялось первое исполнение в Советском Союзе «Страстей по Матфею» И.С.Баха. Ей аплодировали лучшие залы мира – La Scala, Carnegie Hall, Musikverein, Royal Albert Hall.
В Большом театре Валентина Николаевна спела более 30 партий, интерпретации многих из них и сегодня остаются актуальными и эталонными для молодого поколения – Графиня в «Пиковой даме», Ратмир в «Руслане и Людмиле», «Любаша в «Царской невесте». Во время ее гастролей в Берлине музыкальный критик Вольфганг Шультце в газете «Die Welt» писал: «Она является певицей экстра-класса, обладает прекрасным округлым, роскошным голосом, глубоким тембром и безукоризненной ровностью во всех регистрах».
Голос Валентины Левко полюбился многомиллионной стране во многом благодаря её участью в художественных и документальных фильмах: «Простая история», «Свадьба в Малиновке», «Чайковский» и других. Она была первой исполнительницей многих прекрасных песен советских композиторов: «На тот большак», «Звездопад», «Летят журавли», «Сады шумят».
Народная артистка СССР Бэла Руденко: «Я её очень люблю с тех пор, как мы вместе работали в нашем родном Большом театре. Я слушала её из кулис и удивлялась тому, как так можно необыкновенно и просто тянуть звук? Настоящее русское инструментальное бельканто. Валентина Левко – гордость Большого театра, гордость русской вокальной школы».